Forschungsschwerpunkte Exzitonen- und Ladungsträgerdynamik in kolloidalen Halbleiterheteronanostrukturen. Design und funktionelle Charakterisierung von Hybridmaterialien aus kolloidalen Halbleiternanostrukturen und molekularen redoxaktiven Systemen Prozesse in Filmen aus assemblierten und orientierten kolloidalen Halbleiternanostrukturen Kolloidale Halbleiternanokristalle, z.B. Quantenpunkte, besitzen aufgrund ihrer durch die Dimensionen variierbaren elektronischen und optischen Eigenschaften ein vielfältiges Anwendungsspektrum, z.B. als lichtsammelnde Elemente in Hybridmaterialien für die lichtgetriebene Redoxkatalyse. In diesem Kontext erforschen wir Strategien zur Anbindung von molekularen funktionellen Einheiten an der Oberfläche der Nanopartikel, z.B. Reaktionszentren für katalytische Umsetzungen. Die der Funktion zugrundeliegenden lichtgetriebenen Prozesse werden unter Verwendung (zeitaufgelöster) spektroskopischer Methoden, z.B. Photolumineszenz- und transienter Absorptionsspektroskie, charakterisiert und Struktur-DynamikFunktions-Beziehungen abgeleitet, welche eine gezielte Optimierung der Systeme ermöglichen [1-2]. So konnten wir für mit [FeFe] Hydrogenase Modellkomplexen funktionalisierte CdSe Quantenpunkte zeigen, dass lichtinduzierte Elektronentransferprozesse zum molekularen Reaktionszentren innerhalb von ps stattfinden können [3]. Dies ist die Grundlage für effizienten Ladungstransfer und Aktivierung des Reaktionszentrums für die Reduktion von Protonen zu Wasserstoff. Forschungsprojekte Die Einbettung von Halbleiternanopartikeln in redoxaktive Polymere eröffnet Möglichkeiten zur Stabilisierung der Halbleiternanostrukturen durch Schutz vor Photooxidation und kann den Ladungstransferprozess zwischen Sensibilisator und Katalysator unterstützen. Wir konnten zeigen, dass mit Polydopamin umhüllte CdSe@CdS Nanostäbchen eine vielversprechende Plattform für die Anbindung von Reaktionszentren darstellen (Abb. 1) [4]. Diese Arbeiten wurden im Rahmen des SFB Transregio 234 „CataLight“ durchgeführt. Im Rahmen des SFB 1375 „NOA“ arbeiten wir an der Erzeugung von Quantenpunktschichten mit variierenden elektronischen Eigenschaften zur Untersuchung des nichtlinearen optischen Prozesses der Erzeugung von hohen Harmonischen in quantenbeschränkten Halbleitern. [1] Kranz, C., Wächtler M. (2021): Characterizing photocatalysts for water splitting: from atoms to bulk and from slow to ultrafast processes. Chem. Soc. Rev., DOI: 10.1039/D0CS00526F. [2] Micheel, M. Liu, B., Wächtler, M. (2020): Influence of Surface Ligands on Charge-Carrier Trapping and Relaxation in Water-Soluble CdSe@CdS Nanorods. Catalysts, DOI:10.3390/catal10101143. [3] Schleusener, A., Micheel, M., Benndorf, S., Rettenmayr, M., Weigand, W., Wächtler, M. (2021): Ultrafast Electron Transfer from CdSe Quantum Dots to a [FeFe]-Hydrogenase Mimic. J. Phys. Chem. Lett., DOI:10.1021/acs.jpclett.1c01028. [4] Boecker, M., Micheel, M., Mengele, A.K., Neumann, C., Herberger, T., Marchesi D’Alvise, T., Liu, B., Undisz, A., Rau, S., Turchanin, A., Synatschke, C.V., Wächtler, M., Weil, W. (2021): Rhodium-ComplexFunctionalized and Polydopamine-Coated CdSe@CdS Nanorods for Photocatalytic NAD+ Reduction. ACS Appl. Nano Mat., DOI: 10.1021/acsanm.1c02994. Abb. 1. Schematische Darstellung von CdSe@CdS Nanostäbchen eingebettet in eine Hülle aus Polydopamin funktionalisiert mit Rh-Katalsatoren für die lichtgetriebene Reduktion von NAD+ [4]. Quantenbegrenzte Nanostrukturen (Nachwuchsgruppe) Dr. Maria Wächtler Die Gruppe ist am Leibniz-Institut für Photonische Technologien Leibniz-IPHT angesiedelt. 98 — FORSCHUNG
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