Jahresbericht 2018-2019

Professur für Theoretische Chemie Prof. Dr. Stefanie Gräfe Forschungsschwerpunkte  Modellierung der Wechselwirkung zwischen Licht und Materie mithilfe quantenchemischer und dy- namischer Methoden  Elektronische und spektroskopische Eigenschaften molekularer Systeme  Photophysik und Photochemie von Elektronen-Transfersystemen  Zeitaufgelöste Spektroskopie – Femtosekundenchemie  Attosekundenphysik und Elektronendynamik  Atom- und Molekülphysik in starken Laserfeldern Energie- und Elektronentransferprozesse sind in der Natur von herausragender Bedeutung, wie z. B. bei der Photosynthese aber auch bei künstlichen Anwendungen (z. B. bei Solarzellen und Photoka- talyse). In der Photosynthese (z. B. Photosystem II) wird eine effiziente Licht-„Ernte“ erreicht, indem eine Vielzahl von Chromophoren in eine supra- molekulare Antenne integriert werden. Diese An- tenne wiederum absorbiert Sonnenlicht über einen weiten Spektralbereich. Dabei finden intermoleku- lare Energie- und Elektronenübertragungen statt. Jedoch führen unerwünschte intermolekulare Transferprozesse zur Deaktivierung oder sogar zur Beeinträchtigung der Antenne. In unserer Arbeitsgruppe untersuchen wir der- artige photochemische und photophysikalische Theoretische Beschreibung verschiedener photophysikalischer und -chemischer Prozesse mithilfe quantenchemische und dynamische Methoden Prozesse mithilfe moderner quantenchemischer und dynamischer Methoden. Neben der methodi- schen Entwicklung arbeiten wir auch eng mit verschiedenen experimentell arbeitenden Grup- pen zusammen. Lokale Kollaborationen beste- hen u.a. mit den Arbeitsgruppen von Prof. Dr. Benjamin Dietzek, Prof. Dr. Jürgen Popp, Prof. Dr. Volker Deckert (IPC) und Prof. Dr. Christian Hertweck (HKI). [1] S. Kupfer, et al. (2018): Fate of photoexcited molecular antennae— intermolecular energy transfer vs photodegradation assessed by quantum dynamics. J. Phys. Chem. C 122, 3273-3285. [2] K. M. Ziems, S. Gräfe, S. Kupfer (2018): Photo-induced charge separation vs. Degradation of a BODIPY-based photosensitizer assessed by TDDFT and RASPT2. Catalysts 8, 520. [3] V. G. Haensch, T. Neuwirth, J. Steinmetzer, F. Kloss, R. Beckert, S. Gräfe, S. Kupfer, C. Hertweck (2019): Metal-Free Aryl Cross-Coupling Directed by Traceless Linkers. Chem. Eur. J. 25, doi.org/10.1002/ chem.201903582 . Abb. 1. Quantenchemische und -dynamische Berechnungen des photoinduzierten, intramole- kularem Energietransfers eines molekularem Antennensystems. Abbildung aus Ref. [1] 68 — FORSCHUNG